18-stm-on-gold-emission/main.tex

%% письма в ЖЭТФ
%\documentclass[CP1251]{jetpl}
\documentclass{jetpl}


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% additional packages.
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
 \twocolumn
 \usepackage[utf8]{inputenc}
 \usepackage[english,russian]{babel}   %% загружает пакет многоязыковой вёрстки
% \usepackage[version=3]{mhchem} % Formula subscripts using \ce{}
% \usepackage[T1]{fontenc}       % Use modern font encodings
% \usepackage{epstopdf}
 \usepackage{graphicx}          % Include figure files
 \usepackage{amsmath,amssymb}
 \usepackage{bm}                % bold math
 \usepackage{physics}
 \usepackage{booktabs}          % nice table
%  \usepackage{epsfig}

% \usepackage{multicol}
% \usepackage{dcolumn}           % Align table columns on decimal point
 \usepackage{xcolor}
 \usepackage{ulem}
% \usepackage{array}
\usepackage{ulem}	%зачеркивание текста

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Преамбула
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%%% article in English
\rus

%% additional macros.
% \newcommand*\mycommand[1]{\texttt{\emph{#1}}}
\newcommand{\comment}[1]{  {\color{red}   #1}}
\newcommand{\commentB}[1]{ {\color{blue}  #1}} % VT - Vitaliy Shkoldin
\newcommand{\commentC}[1]{ {\color{green} #1}} % AB - Alexey Bolshakov
\newcommand{\commentD}[1]{ {\color{magenta} #1}} % DP - Dmitry Permyakov
\newcommand{\KL}[1]{ {\color{orange} #1}} % KL - Konstantin Ladutenko
% \newcolumntype{P}[1]{>{\centering\arraybackslash}p{#1}}
% \newcolumntype{M}[1]{>{\centering\arraybackslash}m{#1}}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% article title
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
% article title
\title{Влияние свойств поверхности пленок золота на эмиссию оптических фотонов из локализованного туннельного контакта}

% article title - for colontitle (at the top of the page)
\rtitle{Влияние свойств поверхности золота\dots} % TODO

% article title - for table of contents (usualy identical with \title)
\sodtitle{Влияние свойств поверхности золота на эмиссию оптических фотонов из локализованного туннельного контакта}


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% authors and affiliation
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
% author(s) ( + e-mail)
\author{%
  В.\,А.\,Школдин$^{a, b}$ \thanks{e-mail: shkoldin@spbau.ru},
  Д.\,В.\,Пермяков$^{b}$ \thanks{e-mail: d.permyakov@metalab.ifmo.ru},
  К.\,С.\, Ладутенко$^{b}$,
  М.\,В.\,Жуков$^{b,c}$,
  А.\,А.\,Васильев$^{a}$,
  Т.\,А.\,Мамаева$^{d}$,
  А.\,О.\,Голубок$^{b,c}$,
  А.\,В.\,Усков$^{b,e}$,
  А.\,Д.\,Большаков$^{a}$,
  А.\,А.\, Богданов$^{b}$,
  A.\, Bouhelier$^{f}$
  А.\,К.\,Самусев$^{b}$,
  и И.\,С.\,Мухин$^{a,b}$
}

% author(s) - for colontitle (at the top of the page)
%\rauthor{Д.\,В.\,Пермяков, И.\,С.\,Синев, С.\,К.\,Сычев, А.\,А.\,Богданов, А.\,В.\,Лавриненко and А.\,К.\,Самусев}
\rauthor{В.\,А.\, Школдин, Д.\,В.\,Пермяков, и др.}

% author(s) - for table of contents
\sodauthor{Школдин, Пермяков, Жуков, Васильев, Мамаева, Голубок, Усков, Самусев, Большаков, Мухин}

%%% author's address(es)
\address{%
$^a$ Санкт-Петербургский Академический университет РАН, 194021, Санкт-Петербург, Россия\\
$^b$ Университет ИТМО, 199034, Санкт-Петербург, Россия\\
$^c$ Институт аналитического приборостроения РАН, 198095, Санкт-Петербург, Россия\\
$^d$ Санкт-Петербургский политехнический университет Петра Великого, 195251, Санкт-Петербург\\
$^e$ Физический институт им.~П.Н. Лебедева РАН, 119991, Москва, Россия\\
$^f$ Université Bourgogne Franche-Comté
}

%%% dates of submition & resubmition (if submitted once, second argument is *)
\dates{\today}{*}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Abstract
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\abstract{ В работе исследована эмиссия фотонов из туннельного
  контакта сканирующего зондового микроскопа, работающего при
  атмосферных условиях, между вольфрамовым зондом с золотым покрытием
  и тонкой золотой плёнкой на стекле. Исследована эффективность
  фотонной эмиссии в зависимости от морфологии поверхности золотой
  пленки. Экспериментальные данные показали, что интенсивность
  оптического излучения из туннельного контакта существенным образом
  зависит от аспектного отношения высоты зерна золота к его
  диаметру. Максимальная интенсивность излучения фотонов из
  туннельного контакта достигается в случае использования
  кристаллического золота с поверхностью близкой к атомарно гладкой.
}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% main part of the manuscript
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\begin{document}
\setcounter{table}{0} %to avoid JETPL class bug
\maketitle

%\section{Введение}

Необходимость постоянного совершенствования вычислительной техники,
направленного на улучшение производительности и снижения
энергопотребления, вызвана стремительно растущими темпами обмена и
обработки информации в современном мире. На сегодняшнем
технологическом этапе практически достигнут предел производительности
процессоров на основе традиционных интегральных электронных схем, в
которых сигнал передается при помощи электронов. Одним из путей
повышения производительности интегральных схем является переход к
оптической логике, под которым подразумевается использование фотонов
или поверхностных плазмонов вместо электронов для передачи
информации. Оптический сигнал распространяется по волноводу быстрее,
чем электрический сигнал по металлическим проводникам, что приводит к
возможности увеличения быстродействия таких вычислительных
систем. Кроме того, благодаря уменьшению количества электропроводников
уменьшается джоулев нагрев устройств, что способствует снижению их
энергопотребления.

Понятно, что для перехода к оптоэлектронным схемам передачи данных,
помимо логических элементов и волноводов, необходимы компактные
источники фотонов или плазмонов, управляемые электрически, которые
могут быть имплементированы в интегральные схемы. Такими источниками
могут служить полупроводниковые лазеры с резонаторами Фабри-Перо или
микродисковые лазеры. Однако, при малых геометрических размерах,
порядка рабочей длины волны лазера, эффективность накачки резонаторов
становится крайне низкой~\cite{somelink}\commentD{нужна
  ссылка}\commentB{Считается как-бы очевидным. Тут можно только на
  учебник какой-нибудь}. Таким образом, традиционные источники
лазерного излучения плохо подходят для применения в подобных системах.

Существует подход к созданию субмикронного источника излучения,
основанный на использовании электрического туннельного контакта. В
пионерской работе~\cite{lambe1976light} был впервые продемонстрирован
эффект излучения фотонов при неупругом туннелировании электронов в
планарной структуре металл-диэлектрик-металл (М-Д-М) с узким
потенциальным барьером. Как показано в ряде теоретических и
экспериментальных работ [правильные ссыли] процесс рождения фотонов
связан с квантовыми осцилляциями туннельного тока. При этом спектр
излучения фотонов является уширенным, и в случае одноэлектронного
приближения энергия фотонов ограничивается потенциальной энергией,
связанной с приложением электрического напряжения между обкладкам
туннельного контакта.

В работе ~\cite{gimzewski1989enhanced} было продемонстрировано, что в
случае туннельного контакта (металлическое острие сканирующего
туннельного микроскопа (СТМ) - металлическая пленка) наблюдается
усиление эмиссии фотонов, что связано с увеличением локальной
плотность оптических состояний (LDOS) в области под острием СТМ. В
такой системе туннельный контакт имеет размеры менее одного нанометра,
что определяет возможность создания существено субволнового по
размерам источника фотонов, управляемого электрически.

Следует отметить, что квантовая эффективность эмиссии фотонов из
острия СТМ все равно является относительно не высокой
($10^{-6}-10^{-4}$). Локализация оптических наноантенн с субволновыми
размерами под острием СТМ существенно увеличивает эффективность
рождения фотонов и плазмонов [Навотный]. В теоретической работе
[Greffet] показано, что введение металлической наноантенны под острием
СТМ сужает спектр излучения туннельного контакта и более чем на 2
порядка увеличивает квантовый выход процесса рождения фотонов и
плазмонов. В работе [Bert Kecht] экспериментально продемонстрировано
усиление электролюминесценции планарной металлической структуры, в
туннельный контакт которой введена сферическая Au наноантенна.

Как известно, морфологические особенности металлических пленок (такие, как
шероховатость или размер зерна), являющихся одним из берегов
туннельного контакта, также могут иметь антенные эффекты и влиять на
интенсивность эмиссии фотонов. В данной работе мы исследуем влияние
свойств поверхности золотых пленок на эффективность излучения фотонов
под острием СТМ. Выявление влияния морфологии золотой пленки на
эффективность эмиссии фотонов является крайне необходимым при
реализации эффективных источников локального излучения света.

% Универсальным прибором для изучения туннельного контакта, является
% сканирующий туннельный микроскоп (СТМ). При работе с СТМ, для
% создания М-Д-М контакта используются металлический зонд и
% металлическая пленка на поверхности образца. При исследовании
% обсуждаемого эффекта важное значение имеет тот факт, что СТМ
% позволяет варьировать различные параметры туннельного
% контакта. Например, напряжение смещения влияет на спектр
% излучения\cite{gimzewski1989enhanced}. В данной работе показано, что
% кроме характеристик туннельного контакта, на квантовую эффективность
% излучающего контакта влияет морфология поверхности металлической
% пленки.

\section{Установка и образцы}

Туннельный контакт в исследуемой системе был реализован между зондом
СТМ и тонкой золотой пленкой, нанесенной на поверхность стеклянной
подложки. Зонд изготавливался из вольфрамовой проволоки диаметром
150~мкм методом электрохимического травления в растворе гидроксида
калия, после чего на него термически напылялся слой золота c толщиной
порядка 30~нм и подслоем хрома для усиления адгезии. Острота зондов
диагностировалось методом сканирующей электронной микроскопии (СЭМ), и
радиус закругления составлял около 100~нм.

Стеклянные подложки толщиной 150~мкм, также покрывались тонким слоем
золота с толщиной в диапазоне (15-50)~нм с подслоем хрома.  Важно, что
при напылении варьировались технологические параметры процесса,
влияющие на морфологические особенности формируемых пленок.

\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{ExpSetup.eps}
	\caption{
		\label{rissetup}
		\textbf{Рис.~\ref{rissetup}.}  Схема
                эксперимента. Сканирующий туннельный микроскоп
                совмещен с инвертированным оптическим
                микроскопом. Туннельный ток течет между СТМ зондом и
                поверхностью золотой пленки, напыленной на стекло.  }
\end{figure}

Исследования эмиссии из туннельного контакта проводились на установке
AIST-NT CombiScope, представляющей собой сканирующий туннельный
микроскоп совмещенный с инвертированным оптическим микроскопом. Сбор
света из туннельного контакта осуществлялся сквозь стеклянную
подложку, на которой Была напылена пленка золота. Для захвата
излучения использовался высокоапертурный объектив (Mitutoyo 100х,
NA=0.95). Для регистрации излучения использовался детектор одиночных
фотонов IDQ ID120 на основе лавинного фотодиода. Схема
экспериментальной установки представлена на рис.~\ref{rissetup}.


\section{Эксперимент}
Эмиссия фотонов из туннельного контакта наблюдается при приложении
напряжения смещения ($V_b$) к обкладкам туннельного контакта. При
туннелировании электронов возможен упругий процесс, при котором
электрон сохраняет свою энергию при переходе через потенциальный
барьер, и неупругий процесс, когда часть энергии электронов теряется
под барьером. Процесс рождения фотонов существенно более вероятен при
неупругом туннелировании. На рис.~\ref{risEnergyDiagrammTunCont}
представлена зонная диаграмма туннельного контакта, а также
спектральная плотность $C(\omega)$ временных флуктуаций туннельного
тока, описываемая как $C(\omega) = (eV_b - h\omega)$ и определяющая
энергетический спектр излучения фотонов [ссыль на Bert Kecht]. Вообще
говоря, спектр излучения фотонов зависит от многих параметров,
например, используемых материалов берегов туннельного контакта и
приложенного напряжения смещения~\cite{berndt1991inelastic}. Наиболее
вероятным является одночастичный процесс, в котором энергия фотона
ограничена напряжением смещения $\hbar\nu_o = |eV|$, где $\nu_o$ -
частота отсечки~\cite{lambe1976light}. Соответственно, для эмиссии
фотонов в видимом диапазоне к контактам необходимо приложить
напряжение в диапазоне (1,5-3)~В.

\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{EnergyDiagramm.eps}
	\caption{
		\label{risEnergyDiagrammTunCont}
		\textbf{Рис.~\ref{risEnergyDiagrammTunCont}.}  Зонная
                диаграмма туннельного контакта между двумя металлами:
                $I$ --- зонд с золотым напылением, $II$ --- область
                потенциального барьера, $III$ --- золотая пленка,
                $E^1_F, E^2_F$ --- уровень ферми в области I и III
                соответственно, $L$ --- зазор между зондом и образцом,
                $E_1, E_2$ --- уровни энергии электрона до и после
                процесса туннелирования, $V_b$ --- разность
                потенциалов, приложенная к туннельному
                контакту. Процесс (a) соответствует упругому
                туннелированию, (b) --- неупругий процесс
                туннелирования, с потерей энергии в области барьера.
              }
\end{figure}

В нашей работе исследования проводились при атмосферных условиях, что
вносит особенности в режимы работы СТМ. В нормальных условиях,
исследуемые поверхности всегда покрыты тонким слоем воды (менее 1
нм)~\cite{somelink}\, ~\cite{gomez2003field} и при подводе зонда к
поверхности, между острием и поверхностью образуется водяной
мениск~\cite{gomez2003field}.  При разности приложенных потенциалов
более 1,23~В молекулы воды разлагаются, образуя
ионы~\cite{senftle2010low}. Вследствие чего, ток, между пленкой и
острием СТМ имеет две природы: туннельный ток и ионный ток
электрохимического происхождения. За рождение фотонов отвечает именно
туннельный ток, ионный ток в свою очередь, внося вклад в общий ток,
отрицательно влияет на стабильность туннельного
контакта~\cite{rogez2016mechanism}.

Стабильность тока туннельного контакта поддерживается следящей
системой с отрицательной обратной связью (ОС). Следящая система
микроскопа управляет сканером по оси Z, поддерживая расстояние между
зондом и поверхностью образца таким образом, чтобы величина
туннельного тока была постоянной. По характеру работы СТМ с ОС на
воздухе при высоких напряжениях смещения, можно выделить три режима
работы СТМ~\cite{rogez2016mechanism}: режим "стабильного тока", "не
стабильного тока", при котором наблюдаются редкие всплески туннельного
тока, и режим "насыщения", в котором ОС возбуждена. В последнем
режиме, сканер быстро подводит образец к зонду, возникает большой
туннельный ток, и ОС сразу же разрывает контакт. Таким образом,
возникают осцилляции в относительном положении между зондом и
образцом, и как следствие, осцилляции туннельного тока при постоянном
значении интегрального тока между образцом и зондом. Именно в режиме
"насыщения" наблюдается максимальная эффективность эмиссии
фотонов~\cite{rogez2016mechanism}. В наших экспериментах значение
интегрального тока составляло 165 нА, при приложенном напряжении
смещения 2,2~В.

Предварительно поверхность каждого образца исследовалась методами
атомно-силовой микроскопии (АСМ). На полученных АСМ изображениях (не
приведенных здесь \KL{Почему? Очень интересно было бы увидеть картинки
  для образцов 3 и 5, которые почти не отличаются по толщинам, но
  радикально по эффективности эмиссии.}) \KL{Без картинок оно не}
видно, что золотая пленка имеет зернистую структуру, при этом
геометрические размеры зерен отличаются от образца к образцу. В
таблице~\ref{tabExpData} представлены значения диаметра ($D_{grain}$),
средней высоты($Z_{grain}$), аспектного отношения размеров зерен ($A$)
и средняя шероховатость ($R_a$) для каждого исследуемого
образца. Также в таблице приведены данные о толщинах напыленных
пленок($h_{Cr}$,$h_{Au}$).

В соответствии \KL{со схемой} экспериментальной установки сбор
излучения из туннельного контакта осуществлялся сквозь стеклянную
подложку с тонкой плёнкой золота (см. рис.~\ref{rissetup}). Понятно,
что в такой геометрии оптическое излучение частично поглощается и
отражается при прохождении через образец. Для определения оптических
\KL{и геометрических} параметров исследуемых образцов были измерены
спектры оптического пропускания (рис.~\ref{risTransmission}a).
\KL{Серые зашумлённые линии соответствуют экспериментальным данным, поверх них наложены более гладкие черные линии, полученные в расчёте
  методом матриц переноса (a правда им?). В этом расчёте для каждого
  образца использовалось два подгоночных параметра: толщины подслоя
  хрома и слоя золота, значения материальных параметров были взяты из
  литературы [R. L. Olmon, B. Slovick, T. W. Johnson, D. Shelton,
  S.-H. Oh, G. D. Boreman, and M. B. Raschke. Optical dielectric
  function of gold, Phys. Rev. B 86, 235147 (2012), P. B. Johnson and
  R. W. Christy. Optical constants of transition metals: Ti, V, Cr,
  Mn, Fe, Co, Ni, and Pd, Phys. Rev. B 9, 5056-5070 (1974) ]. В
  результате с высокой точностью удалось восстановить значения этих
  толщин, см. таблицу~\ref{tabExpData}. Например, для образцов №3 и №5
  общая толщина нанесённого покрытия отличается менее чем на 2~нм,
  однако этого достаточно для видимых различий в спектрах пропускания. } В
области около 530 нм наблюдается резонансное увеличение пропускания
света, что связано с особенностями в дисперсии диэлектрической функции
золота \KL{\sout{[нужна ссыль]} есть выше}. Видно, что интегральный
коэффициент пропускания в первую очередь зависит от суммарной толщины
напыленных металлических слоев, а не от их морфологических
особенностей.

При исследовании эффективности излучения фотонов под острием СТМ от
золотых пленок с различными морфологическими характеристиками
использовался один и тот же зонд, при этом параметры туннельного
контакта и петли обратной связи не изменялись. Отметим, что для
контроля достоверности результатов, измерения были проведены сначала
на образце №5 (с максимальной интенсивностью излучения), затем на
образцах 1-4, и снова на образце №5. При повторном измерении
зарегистрированная интенсивность излучения отличалась на
незначительную величину. Данный факт подтверждает, что в течение
экспериментов зонд не модифицировался.В таблице~\ref{tabExpData} в
столбце $I_n$ представлена нормированная средняя интенсивность эмиссии
фотонов из туннельного контакта. Интенсивность зарегистрированного
излучения туннельного контакта нормировалась на коэффициент
пропускания излучения на длине волны 740 нм
(см. рис.~\ref{risTransmission}a). Данная длина волны была выбрана в
качестве референсной, основываясь на литературных данных об спектрах
излучения фотонов из туннельного контакта под острием СТМ для схожих
конфигураций эксперимента ~\cite{parzefall2017antenna}.

Представленные данные ясно показывают, существует зависимость между
морфологическими особенностями пленок золота и интенсивностью
излучения туннельного контакта. Увеличения размера зерна пленки золота
в целом приводит к увеличению интенсивности излучения, такая же
особенность прослеживается при уменьшении средней высоты
зерна. Наиболее четко зависимость интенсивности излучения проявляется
от параметра, определяющего аспектное отношение для зерен золота
$A$. При уменьшении аспектного отношения зерна интенсивность излучения
от пленок золота увеличивается драматическим образом.

Предельным случаем поверхности со стремящимся к нулю параметром
$Z_{grain}$ является монокристаллическое золото. Мы исследовали
интенсивность излучения туннельного контакта от пленки
монокристаллического золота толщиной 150 нм.  \KL{В таблице указана
  толщина в 300нм} \KL{\sout{Понятно, что в}В} данном случае сбор
фотонов через подложку крайне затруднен\KL{, \sout{. В соответствии с
    данным фактом была введена модификация экспериментальной схемы, в
    которой} поэтому} сбор фотонов из-под острия СТМ был организован
через боковой длиннофокусный объектив, установленный под углом
25$^\circ$ к плоскости подложки. Для прямого сравнения полученных
экспериментальных данных интенсивность излучения от
монокристаллического золота при боковом сборе фотонов была нормирована
на интенсивность излучения от образца №5 при той же геометрии
эксперимента. Полученные результаты показывают, что в случае
применения монокристаллического золота интенсивность излучения фотонов
может быть увеличена еще на порядок (см. таблицу~\ref{tabExpData}).


\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{Transmission_of_Au_films.eps}
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{FDTD-spectra.eps}
	\caption{
		\label{risTransmission}
		\textbf{Рис.~\ref{risTransmission}.}  Спектры
                пропускания золотых пленок различной толщины. а)
                Экспериментальные данные и моделирование методом
                матриц переноса для коллимированного пучка б)
                Моделирование методом FDTD для дипольного
                источника. Нумерация кривых в соответствии с
                таблицей~\ref{tabExpData} }
\end{figure}

% \begin{figure}[t]\centering
% 	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{AFM.eps}
% 	\caption{
% 		\label{risAFM}
% 		\textbf{Рис.~\ref{risAFM}.}
% 		АСМ-изображение участка поверхности пленки золота на образце~№3.
% 	}
% \end{figure}



\begin{table}[ht]
\centering
\begin{tabular}{@{}lccccrr@{}} \toprule %{|c|c|c|c|c|c|c|}
\textbf{N}  & \textbf{$h_{Cr}$} & \textbf{$h_{Au}$} & \textbf{$D_{grain}$} & \textbf{$Z_{avg}$}& \textbf{A} &  \textbf{$I_n$ } \\
  & {nm} & {nm}     & {nm}         & {nm}   & {nm}        &  \\ \midrule
1 & 5,6  & 47       & 32           & 14     & 0,44        & 0,15\%          \\
2 & 6,1  & 43       & 40           & 14     & 0,35        & 0,44\%          \\
3 & 4,0  & 27       & 40           & 4      & 0,10        & 2,65\%         \\
4 & 4,6  & 16       & 60           & 4      & 0,068       & 3,76\%         \\
5 & 2,7  & 26       & 84           & 2,8    & 0,033       & 100\%      \\
\midrule
SC$^a$  & - & 300 &$\rightarrow\!\infty$ & $\rightarrow\! 0$& $\rightarrow \! \infty$ & 900\%$^b$ \\ \bottomrule
\end{tabular}
\caption{
   \label{tabExpData} 
   \textbf{Таблица \ref{tabExpData}.} Параметры образцов и
   экспериментальные данные. a) Монокристаллическое золото b) Значение
   получено на экспериментальной установке с объективом расположенным
   под углом $25^\circ $ над поверхностью и нормировано на
   интенсивность излучения образца №5 в такой же конфигурации.  }
%        \textbf{Таблица 1.} Параметры образцов и экспериментальные данные}
\end{table}

\KL{
\section{Численное моделирования}

В предыдущем разделе было отмечено, что для сравнения эффективности
рождения фотонов под остриём СТМ зонда проводилась нормировка
регистрируемого сигнала с целью учесть различие в пропускании света
разными образцами.  Правомерность подобной нормировки может вызывать
сомнения.  Дело в том, что пропускание измерялось для случая
нормального прохождения коллимированного пучка, а в случае СТМ эмиссия
света из туннельного контакта эквивалентна излучению точечного диполя,
расположенного в середине туннельного зазора~[ссылка Андрей?]. Более
того, диполь ориентирован по нормали к поверхности образца, а это
значит, что он не излучает энергию строго вниз. Тем не менее в
эксперименте с нижним расположением объектива (Рис.~\ref{rissetup})
было зафиксировано оптическое излучение вызванное приложением
напряжения к туннельному контакту. Возникает вопрос, каким образом
излучение попало в этот объектив?

Для моделирования излучения диполя вблизи поверхности независимо были
использованы два метода. Это метод конечных разностей во временной
области [Lumerical FDTD https://www.lumerical.com/] и метод Т-матриц
[Smuthi http://smuthi.readthedocs.io, Amos Egel, Siegfried
W. Kettlitz, and Uli Lemmer, "Efficient evaluation of Sommerfeld
integrals for the optical simulation of many scattering particles in
planarly layered media," J. Opt. Soc. Am. A 33, 698-706
(2016)]. Результаты моделирования методом FDTD приводятся на
Рис.~\ref{risTransmission}b, они хорошо совпали как с результатами
моделирования методом T-матриц, так и результатами полученными методом
матриц переноса на Рис.~\ref{risTransmission}a.

В обоих методах диполь был расположен на расстоянии в 10~нм от
поверхности золота, что значительно больше величины туннельного
зазора. Это связано с тем, что в каждом методе существуют ограничения,
которые при дальнейшем уменьшении расстояния между диполем и
поверхностью делают расчёт чрезвычайно трудоёмким с вычислительной
точки зрения. Для метода FDTD в использованном программном обеспечении
отсутствует возможность использования симметрии вращения, поэтому
пришлось использовать трёхмерную модель. В свою очередь, увеличение
числа разбиений расчётной сетки $n$ приводит к тому, что объём
используемой компьютерной памяти растёт как $n^3$. В силу критерия
Куранта шага по времени необходимо уменьшать пропорционально шагу
дискретизации в пространстве. В результате, общее время выполнения
расчёта растёт как $n^4$. Это и ограничивает возможность использования
сеток с мелким шагом, необходимым, чтобы разрешить меньшие зазоры между
диполем и поверхностью.

В методе T-матриц вначале выполняется разложение поля диполя по
плоским волнам. Далее выполняется расчёт взаимодействия каждой плоской
волны со слоистой структурой. Финальный результат определяется
интегрированием по всем направлениям. В компьютерной программе
интеграл разложения заменяется на конечную сумму. Когда зазор между
диполем и поверхностью уменьшается, то требуется увеличивать число
слагаемых в сумме для достижения сходимости, т.е. когда результат
перестаёт зависеть от числа слагаемых. Однако большее число меньших
слагаемых приводит к накоплению ошибок округления при выполнении
арифметических операций компьютером, и финальный результат перестаёт
быть устойчивым к малым изменениям входных параметров.  Таким образом,
для получения устойчивых результатов зазор между диполем и
поверхностью в методе Т-матриц должен быть достаточно большим.

С другой стороны выбранный зазор в 10 нм уже достаточно мал, чтобы
провести сравнительный анализ между образцами с учётом сильного
ближнепольного взаимодействия диполя и металлических слоёв. В
частности фактор Парсела для длины волны 500~нм оказался больше 100
при расчёте обоими методами. При этом для коротких длин волн основная
доля энергии диполя поглощалась в металлических слоях.

Для сопоставления с экспериментальными данными учитывался сбор
излучения диполя в конечную апертуру объектива. Интересно отметить,
что близкие результаты были получены несмотря на то, что в методе
FDTD расчёт потока энергии вёлся в ближнем поле интегрированием по
части плоскости, перекрывающей заданную апертуру, а в методе Т-матриц
интегрирование велось по углу в дальнем поле. 

Интерес представляет хорошее соответствие между результатом
прохождения излучения диполя, расположенного вблизи поверхности, и
результатом прохождения коллимированного пучка сквозь ту же
структуру. Связано это с тем, что в первом случае учитывается вклад в
пропускание только для того  излучения, которое попадает в
апертуру объектива. Это существенно ограничивает набор волновых
векторов, во внимание принимаются только те волновые вектора, у
которых доминирует компонента, направленная по нормали к поверхности
от диполя к объективу. В результате использованная нормировка на
спектры пропускания оказывается достаточно корректной.

Дополнительно с помощью метода FDTD было промоделировано влияние СТМ зонда
на спектры пропускания для случая дипольного источника. Относительное
значение пропускания для всех образцов практически не
изменилось; приблизительно в 5 раз выросло абсолютное значение. Надо
отметить, что на Рис.~\ref{risTransmission}b поток энергии нормирован на общую
излучаемую энергию этим же дипольным источником, как если бы тот находился
в вакууме. Поэтому увеличение значения фактора Парсела, вызванное
появлением вблизи от диполя ещё одной золотой поверхности,
естественным образом приводит к увеличению отображаемого значения. 

Особо стоит отметить результаты моделирования спектров, получаемых для
образца №5 и образа из кристаллического золота при сборе в боковой
объектив.  Поток энергии в апертуру объектива для области спектра,
соответствующей эмиссии фотонов из туннельного зазора, для этих двух
случаев отличается достаточно слабо (10-30\%). Другими словами
различие в эффективности вывода излучения из туннельного зазора для
этих двух образцов не может быть использовано для объяснения различия
в 9 раз у наблюдаемого сигнала. 

}

\section{Обсуждение}
\KL{
Одной из интересных особенностей полученных экспериментальных данных
является большой динамический диапазон интенсивности излучения фотонов
туннельным зазором. Для одного и того же значения тока, протекающего
через СТМ зонд, измеренная интенсивность меняется почти на четыре
порядка величины в зависимости от выбранного образца. В то же время
параметры образцов, которыми их можно характеризовать отличаются друг
от друга максимум в несколько раз.

Особенно интересно сравнивать между собой образцы №3 и №5. Они
обладают очень похожей средней толщиной золотого покрытия, а из
приведённых параметров больше всего отличается диаметер зёрен золота,
чуть более чем в два раза. В тоже время, интенсивность излучения
отличается $\sim$37 раз. Ещё интереснее сравнивать излучшение образца
№5 и образа из кристаллического золота. Последний по сути является
единым зерном золота (в масштабах тунельного зазора) бесконечного
размера и нулевой шероховатости. Но эффект излучечния 


}

\KL{По разговору с Антоном: туннельнй ток ограничен током короткого
  замыкания, который в свою очердь пропорционален площади
  контакта. Уменшение размера зерён увеличивает общую протяжённость
  границы, т.е. уменьшает площать контакта. Но это, вероятно, линейный
  эффект и не столь важно. А вот увеличение шероховатости также
  уменьшает площадь контакта, но это уже значительно серьезнее. Дело в
  том что после того, как зонд воткнулся в частицу, общая площадь
  туннельного контакта будет очень быстро падать в зависимости от
  радиуса золотого зерна.  }

1. Quenching and hot spots \KL{Я бы тему с hot spots и Джоулевы потери
вообще убрал. То что написано в двух абзаца ниже вообще не
очевидно. Для золотого шарика первый резонанс на длине волны 700-800нм
возможен для частиц диаметром более 200 нм, а у нас максимальная
толщина плёнок <50. Т.е. LPR явно off-resonance, а это значит что в
таких gold flakes всё поле локализовано снаружи, где потерь нет.}
2. Red shift due to aspect ratio increase
3. Crystalline gold: siriously supressed quenching due to islands absence

Для понимания полученные экспериментальных данных вначале обсудим
влияние свойств поверхности для тонких не кристаллических пленок. Как
известно, зерна золота имеют свои локализованные плазмонные резонансы
[правильная ссыль], при которых наблюдается усиление электромагнитного
излучения на границах зерен (hot spots). Ввиду наличия слоя золота и
бианизотропии подложки hot spots в основном локализованы в области
золотой пленки, а не в воздухе, что приводит к существенному
поглощению энергии, связанному с оптическими потерями золота и
Джоулевым нагревом. Понятно, что чем меньше диаметр зерен, тем больше
плотность hot spots на поверхности золота. Таким образом, увеличение
диаметра зерна золота должно приводить к уменьшению оптических потерь,
и как следствие к увеличению интенсивности излучения туннельного
контакта.

Как показано в работах [...] аспектное отношение для зерен серебра и
золота влияет на спектральное положение оптических резонансов
зерен. Увеличение аспектного отношения приводит к смещению данных
резонансов в длинноволновую область. При этом известно, что мощность
изучения туннельного контакта увеличивается при увеличении длины волны
и максимум излучения находится в диапазоне около 750 нм. Таким
образом, при изменении аспектного отношения зерен меняется перекрытие
спектра мощности излучения и спектра рассеяния зерен золота, связанных
с наноантенными эффектами. Таким образом, увеличение аспектного
отношения зерен золота может приводить к более эффективному перекрытию
двух явлений и усилению интенсивности излучения туннельного контакта.

И в конце рассмотрим случай кристаллического золота. Можно
предположить, при переходе к экспериментальной схеме с боковым сбором
фотонов существенную роль будет играть толщина пленки золота, при
увеличении которой увеличивается отражение от образца, и как следствие
вероятность рожденных фотонов быть собранными объективом. Проведенное
нами численное моделирование (см. саплиментари) показало, что для
пленок с характерными толщинами 26 нм и 150 нм (5-ый и SC образцы,
соответственно), усиление фактора Парселла для излучения точечного
оптического диполя, расположенного в непосредственной близости над
образцом, и усиление коэффициента отражения фотонов от поверхности
пленки практически не имеет место (менее 20 процентов). Таким образом
усиления интенсивности излучения туннельного контакта под острием СТМ
над кристаллическим золотом связано с отсутствием зерен и как
следствие hot spots в пленке золота. Другими словами, в
кристаллическом золоте меньше оптические потери по сравнению с
зернистыми тонкими пленками, полученными термическим осаждением.
 



\section{Заключение}
В работе было проведено исследование эмиссии фотонов из туннельного
контакта между острием СТМ зонда и пленками золота с различными
морфологическими особенностями. Показано, что увеличение диаметра
зерен золота и уменьшению их аспектного отношения приводит к
существенному увеличению интенсивности излучения туннельного
контакта. Экспериментальные данные показывают усиление интенсивности
излучения от кристаллического золота на 3 порядка по сравнению с
золотой пленкой с неоптимизированными морфологическими
свойствами. Ухудшение эффективности излучения пленок золота связано с
наличием зерен малого размера и увеличением оптических потерь.

Таким образом, эффективность излучения фотонов из туннельного контакта
может быть увеличена путем изменения морфологии золотой пленки, что
имеет критическое значения при исследовании обсуждаемого процесса с
учетом его низкой квантовой эффективности. Дальнейшее исследование
особенностей оптического излучения из туннельного контакта внесет
весомый вклад в развитие основ для создания элементной базы
электрооптических чипов.




%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Acknowledgements
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%

%Экспериментальные измерения были выполнены при финансовой поддержке Российского научного фонда (грант \# 15-12-20028). Численный расчет был выполнен при финансовой поддержке РФФИ (грант \#17-02-01234).
%Работы были выполнены при финансовой поддержке Российского научного фонда (грант \# 15-12-20028).
Авторы выражают благодарность Артуру Глейму и Семену Смирнову за
помощь в проведении экспериментальных измерений.


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% References
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\bibliography{STM-Electroluminescence}
\bibliographystyle{jetpl}


% \begin{thebibliography}{10}
% 	\providecommand{\selectlanguage}[1]{\relax}

% 	\bibitem{tamir2013guided}
% 	T.~Tamir, G.~Griffel, and H.~L. Bertoni.
% 	\newblock {\em Guided-Wave Optoelectronics: Device Characterization, Analysis,
% 		and Design\/}.
% 	\newblock Springer Science \& Business Media, 2013.
	
% \end{thebibliography}

\end{document}