18-stm-on-gold-emission/main_eng.tex

%% письма в ЖЭТФ
%\documentclass[CP1251]{jetpl}
\documentclass{jetpl}


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% additional packages.
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
 \twocolumn
 \usepackage[utf8]{inputenc}
 \usepackage[english,russian]{babel}   %% загружает пакет многоязыковой вёрстки
% \usepackage[version=3]{mhchem} % Formula subscripts using \ce{}
% \usepackage[T1]{fontenc}       % Use modern font encodings
% \usepackage{epstopdf}
 \usepackage{graphicx}          % Include figure files
 \usepackage{amsmath,amssymb}
 \usepackage{bm}                % bold math
 \usepackage{physics}
 \usepackage{booktabs}          % nice table
%  \usepackage{epsfig}

% \usepackage{multicol}
% \usepackage{dcolumn}           % Align table columns on decimal point
 \usepackage{xcolor}
 \usepackage{ulem}
% \usepackage{array}
\usepackage{ulem}	%зачеркивание текста

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Преамбула
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%%% article in English
\rus

%% additional macros.
% \newcommand*\mycommand[1]{\texttt{\emph{#1}}}
\newcommand{\comment}[1]{  {\color{red}   #1}}
\newcommand{\commentB}[1]{ {\color{blue}  #1}} % VT - Vitaliy Shkoldin
\newcommand{\commentC}[1]{ {\color{green} #1}} % AB - Alexey Bolshakov
\newcommand{\commentD}[1]{ {\color{magenta} #1}} % DP - Dmitry Permyakov
\newcommand{\KL}[1]{ {\color{orange} #1}} % KL - Konstantin Ladutenko
\newcommand{\commentA}[1]{ {\color{violet}  #1}} % Anton Samusev
% \newcolumntype{P}[1]{>{\centering\arraybackslash}p{#1}}
% \newcolumntype{M}[1]{>{\centering\arraybackslash}m{#1}}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% article title
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
% article title
\title{Influence of Au film surface morphology on optical phonons emission in a localized tunnel contact\\
Влияние свойств поверхности пленок золота на эмиссию оптических фотонов из локализованного туннельного контакта}

% article title - for colontitle (at the top of the page)
\rtitle{Влияние свойств поверхности золота\dots} % TODO

% article title - for table of contents (usualy identical with \title)
\sodtitle{Влияние свойств поверхности золота на эмиссию оптических фотонов из локализованного туннельного контакта}


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% authors and affiliation
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
% author(s) ( + e-mail)
\author{%
  В.\,А.\,Школдин$^{a, b}$ \thanks{e-mail: shkoldin@spbau.ru},
  Д.\,В.\,Пермяков$^{a}$ \thanks{e-mail: d.permyakov@metalab.ifmo.ru},
  К.\,С.\, Ладутенко$^{a}$,
  М.\,В.\,Жуков$^{a,c}$,
  А.\,А.\,Васильев$^{b}$,
  А.\,О.\,Голубок$^{a,c}$,
  А.\,В.\,Усков$^{a,d}$,
  А.\,Д.\,Большаков$^{b}$,
  А.\,А.\, Богданов$^{a}$,
  A.\, Bouhelier$^{e}$
  А.\,К.\,Самусев$^{a}$,
  и И.\,С.\,Мухин$^{a,b}$
}

% author(s) - for colontitle (at the top of the page)
%\rauthor{Д.\,В.\,Пермяков, И.\,С.\,Синев, С.\,К.\,Сычев, А.\,А.\,Богданов, А.\,В.\,Лавриненко and А.\,К.\,Самусев}
\rauthor{В.\,А.\, Школдин, Д.\,В.\,Пермяков, и др.}

% author(s) - for table of contents
\sodauthor{Школдин, Пермяков, Жуков, Васильев, Мамаева, Голубок, Усков, Самусев, Большаков, Мухин}

%%% author's address(es)
\address{%
$^a$ Университет ИТМО, 199034, Санкт-Петербург, Россия\\
$^b$ Санкт-Петербургский Академический университет РАН, 194021, Санкт-Петербург, Россия\\
$^c$ Институт аналитического приборостроения РАН, 198095, Санкт-Петербург, Россия\\
$^d$ Физический институт им.~П.Н. Лебедева РАН, 119991, Москва, Россия\\
$^e$ Université Bourgogne Franche-Comté
}

%%% dates of submition & resubmition (if submitted once, second argument is *)
\dates{\today}{*}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Abstract
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\abstract{ In this paper, we study light emission in a tunnel contact between the tip of the scanning tunneling microscope tungsten probe covered with Au and Au film on glass substrate at ambient conditions. Dependence of the emission efficiency on the Au film surface morphology is investigated. Analysis of the experimental data demonstrates strong influence of the Au surface grains aspect ratio on the optical emission intensity in the tunnel contact. Maximum photon emission efficiency is obtained with the use of singular nearly atomically flat monocrystalline Au surface.
   \commentA{
The observed phenomenon relates to dependence of the tunnel contact effective area on inverse square of the Au grain aspect ratio. The obtained results demonstrate critical contribution of the surface roughness in the tunnel contact in photonic emission efficiency.
}
}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% main part of the manuscript
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\begin{document}
\setcounter{table}{0} %to avoid JETPL class bug
\maketitle

%\section{Introduction}

The ever-growing rate of transfer and processing of the digital data necessitates permanent improvement of the computational devices aimed at enhancement of their performance and decrease of the energy consumption. Modern established technologies allows fabrication of the processors based on traditional integrated circuit with data transfer via electronic signal processing. Performance of these devices is close to the theoretical limit nowadays. One of the perspective ways to overcome the existing limitation is transition to the optical logic. With this approach to transfer the data photons and surface plasmon-polaritons are used. The advantages of the technology involves faster data transfer due to higher speed of the photons in optical waveguides compare to speed of the electrical signal in the metal wires leading to higher operational frequencies. This approach allows to reduce quantity of the metal wires and consequently to decrease Joule heating in the devices leading to fall of the energy consumption.

To realize the transition to the integrated optoelectronic circuits apart from development of the logic elements, amplifiers, receivers and waveguides the development of localized photonic and plasmonic electrically driven emitters have to be carried out. Semiconductor laser with Fabry-Perot resonator and micro disc laser are examples of such emitters. However, efficiency of these resonators is sufficiently reduced with their dimensions below the operating wavelength
~\cite{somelink}\commentD{нужна
  ссылка}\commentB{
Считается как-бы очевидным. Тут можно только на
  учебник какой-нибудь. Сошлемся на учебник Жукова (есть ли он на английском есть}. \commentA{
Moreover, these systems are not applicable for development of the single-photon emitters used in quantum telecom solutions.
} 
Thereby, traditional laser emitters do not satisfy the requirements of the optoelectronic IT cicuits.


One of the promising directions for development of the sub-micron-sized photonic emitter is the use of tunnel electrical contact. In a pioneer work~\cite{lambe1976light} the effect of light emission during the inelastic electron tunneling in a planar metal-dielectric-metal (M-D-M) structure with a thin potential barrier was demonstrated for the first time. As was demonstrated in several theoretical and experimental works ~\cite{schneider2010optical} [правильные ссыли] the light emission in this system is related to quantum oscillations of the tunnel current. The emission has broad spectral range and in a single-electron approximation, the photon energy is limited with a potential energy determined with the bias applied to the tunnel gap.

In~\cite{gimzewski1989enhanced} it was demonstrated that when a tunnel contact is realized between a metal tip of a scanning probe and a metal layer an enhanced photon emission is related with increase of the local density of optical states (LDOS) in the region under the probe tip. In this system tunnel contact has a size of few nanometers and can be considered as far-subwavelength-sized photonic source (including single photon emission potential) driven electrically.

Quantum yield of the photon emission in the discussed process is sufficiently low with an efficiency at the level of ($10^{-6}-10^{-4}$). To enhance probability of the photon or plasmon emission an optical nanoantenna having sub-wavelength size can be localized in a gap under the probe tip \cite{parzefall2017antenna}. In~\cite{Greffet2016nanoantenna} it was demonstrated theoretically that placement of a metal nanoantenna under the STM probe tip leads to narrowing of the optical emission spectrum in a tunnel junction and enhances quantum yield of the photon and plasmon emission for more than 2 orders of magnitude. In addition, an amplification of a planar metal structure electroluminescence with a placement of spherical Au nanoantenna in a tunnel gap was demonstrated experimentally in \cite{kern2015electrically}.

	In this work, we study influence of Au film surface properties on the photon emission efficiency in a tunnel gap under STM probe tip. Investigation of the surface morphology effects on emission is an extremely important problem on the way to development of efficient local light sources.
    
% Универсальным прибором для изучения туннельного контакта, является
% сканирующий туннельный микроскоп (СТМ). При работе с СТМ, для
% создания М-Д-М контакта используются металлический зонд и
% металлическая пленка на поверхности образца. При исследовании
% обсуждаемого эффекта важное значение имеет тот факт, что СТМ
% позволяет варьировать различные параметры туннельного
% контакта. Например, напряжение смещения влияет на спектр
% излучения\cite{gimzewski1989enhanced}. В данной работе показано, что
% кроме характеристик туннельного контакта, на квантовую эффективность
% излучающего контакта влияет морфология поверхности металлической
% пленки.

\section{Experimental setup and studied samples}

In this work, a tunnel gap was realized in a simple system of STM probe and a thin Au film deposited on a glass substrate. The probe was fabricated of a 150~mkm tungsten wire with electrochemical etching in KOH solution followed with thermal evaporation of a $\sim$30~nm thick Au layer with Cr adhesive underlayer on the probe tip. The tip characteristic radius of about 100~nm was controlled with scanning electron microscopy (SEM).

	In our experimental series 150~mkm thick glass wafers covered with (15-50)~nm thick Au layers with Cr underlayer were studied. Each of the sample differed from the others in technological parameters of Au deposition process affecting the morphology of the synthesized film surface. To verify the experimental data we fabricated test sample of 300nm thick crystalline gold film deposited on mica??? substrate. 

\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{ExpSetup.eps}
	\caption{
		\label{rissetup}
		\textbf{Рис.~\ref{rissetup}.}  Experimental setup schematics. STM with integrated inverted optical microscope. Tunnel current flows between the tip of STM probe and Au film, deposited on glass substrate.  
                \commentA {Нужна сюда же картинка от Кости с двумя характерными геометриями островков с существенно разным аспектным отношением и площадью контакта. Типа artistic view. См. письмо от 19.07.2018 17:58.}
                }
\end{figure}

AIST-NT CombiScope – STM with integrated inverted optical microscope was used to study light emission in a tunnel junction. Typically, the emission collection from the gap was realized under the glass substrate covered with Au. To capture the light high aperture Olympus 100х, NA=0.95 lens was used. Single photon detector IDQ ID120 based on avalanche photodiode was used in our experiments. The setup schematics is presented in Fig.~\ref{rissetup}.

\section{Experimental results}
Emission of photons in a tunnel junction takes place if a non-zero ($V_b$) bias is applied to the contacts. During the electron tunneling an elastic and inelastic processes take place. In the first case, an electron saves its energy after the tunneling through the potential barrier, and in the latter case, part of the energy is lost during the tunneling. Probability of the photon emission is much higher with the inelastic tunneling. Schematic of the tunnel junction band diagram and spectral density $C(\omega)$ of the tunnel current fluctuations with time (!!!временных флуктуаций туннельного тока!!!) defining the photon emission spectrum \cite{kern2015electrically}, that can be expressed as $C(\omega) = (eV_b - h\omega)$, are presented in Fig.~\ref{risEnergyDiagrammTunCont}. The emission spectrum in a tunnel junction depends on several parameters, e.g. material of the contacts and value of the applied bias~\cite{berndt1991inelastic}. In the single-particle process having the highest probability during the tunneling process the photon energy is limited \KL{в наиболее вероятном одночастичном процессе фотон не рождается, доля неупругого туннелирования $10^-5$} \commentA {(Не совсем понятно к чему относится это замечание?)} with the bias value according to the: $\hbar\nu_o = |eV|$, - where $\nu_o$ is a threshold frequency~\cite{lambe1976light}. Hence, to obtain emission in the visible range we need to apply (1.5-3)~V bias.

\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{EnergyDiagramm.eps}
	\caption{
		\label{risEnergyDiagrammTunCont}
		\textbf{Рис.~\ref{risEnergyDiagrammTunCont}.}  Band diagram of a tunnel junction between two metals: $I$ --- probe with Au-coated tip, $II$ --- potential barrier region, $III$ --- Au film, $E^1_F, E^2_F$ --- Fermi level in the regions I and III, correspondingly, $L$ --- gap between the probe tip and the sample, $E_1, E_2$ --- electron energy before and after the tunneling, $V_b$ --- applied bias. Process (a) corresponds to elastic tunneling and (b) --- inelastic tunneling with partial electron energy loss.
              }
\end{figure}

Our study was intentionally carried out in ambient conditions to provide peculiarities in the STM operation. Normally, the sample surface is covered with a thin water layer (less than 1nm thick)~\cite{somelink}\, ~\cite{gomez2003field} and when the tip approaches the surface a meniscus appears in between~\cite{gomez2003field}. When the applied bias value exceeds 1.23~V water molecules decompose with the following formation of ions~\cite{senftle2010low}. Consequently, current between Au film and STM probe tip has two contributions: tunnel current and ionic current of electrochemical nature. The photon emission relates to the tunnel current fluctuations, while, occurrence of the ionic current is a parasitic effect that negatively affects the tunnel contact stability~\cite{rogez2016mechanism}.

Stability \comment{Может все таки "Значение" , а не "стабильность"?} of the total current is maintained with the microscope feedback system. The system drives the scanner movement along Z axis to promote constant value of the current. Three operating modes of the STM operating at ambient conditions and high applied bias can be distinguished~\cite{rogez2016mechanism}: <<stable current>> mode, <<unstable current>> mode providing fluctuations of the tunnel current and <<threshold>> mode with excited feedback \comment{ ОС возбуждена }. In the latter mode scanner promotes fast approach of the probe tip to the sample and when large current passing through the probe occurs the feedback system immediately brakes the contact moving the probe from the sample. As a result, oscillations of the gap size occur consequently leading to the \comment{tunnel} current oscillations while the total integral current value remains constant. It was demonstrated that the <<threshold>> regime provides maximum photon emission efficiency~\cite{rogez2016mechanism}. In our experimental series the maintained total current value was 165~nA with applied bias value of 2.2~V and the probe oscillation frequency was 52~Hz.

Prior to the photon emission study the samples surface morphology was investigated with atomic-force microscope (AFM). The obtained images (not presented in the paper) \KL{Почему? Очень интересно было бы увидеть картинки для образцов 3 и 5, которые почти не отличаются по толщинам, но
  радикально по эффективности эмиссии.}) \KL{Без картинок оно не} demonstrate 3D structure of the film surface with specific grain geometry for each of the sample. \commentA{По мне, так нормальная фраза. Я бы не приводил АСМ картинки. Иначе нужно приводить все 6 штук, и на них реально хрен чего разглядишь. Таблица намного информативнее} Parameters of the samples morphology: grains mean diameter ($D_{grain}$), height ($Z_{grain}$), their aspect ratio ($A$), mean surface roughness ($R_a$) and the deposited metal films thickness ($h_{Cr}$,$h_{Au}$), - are presented in Table~\ref{tabExpData}. 

According to the experimental setup (see Fig. ~\ref{rissetup}) the emission is collected after it passes through the substrate. In this geometry, part of the emission is absorbed and reflected. To obtain optical and geometrical parameters of the studied samples the transmission spectra were measured (see Fig.~\ref{risTransmission}a). \KL{Светло-серые линии соответствуют экспериментальным данным, поверх них наложены более гладкие черные линии, полученные в расчёте методом матриц переноса в коммерческом пакете ... (a правда им?).} \commentB{пакет TFCalc. Пираченый, но можно уточнить, и договориться с Тидексом} \KL{Экспериментальные кривые аппроксимировались с использованием двух подгоночных параметров для каждого образца: толщины слоев хрома и золота. Частотные дисперсии хрома и золота были взяты из литературы \cite{olmon2012optical}. В результате с высокой точностью удалось восстановить значения толщин слоев металлов для каждого из образцов, см. таблицу~\ref{tabExpData}. Например, для образцов №3 и №5 общая толщина нанесённого покрытия отличается менее чем на 2~нм, однако этого достаточно для видимых различий в спектрах пропускания.} Resonant enhancement of the transmission in the spectral region close to 530nm relates with the features of Au dielectric function dispersion \KL{\sout{[нужна ссыль]} есть выше}. According to the experimental data (see Table~\ref{tabExpData}) the integral transmission coefficient manly depends on the total thickness of the deposited metal layers, rather than on their surface morphology features.

During the investigation of the emission efficiency in our experimental series we used the same STM probe with the same tunnel contact parameters \commentC{а что такое параметры тун контакта?} and feedback system setup for each of the samples. To verify reproducibility of the experimental data we first measured the emission of the sample 5 (providing the maximum intensity). We then carried out the study of the samples 1 to 4 and after that investigated the sample 5 again. The repeated measurement of the latter sample emission demonstrated good proximity to the initial measurement results. Thus, we conclude that the probe was not modified sufficiently during the experimental series. The normalized value of the measured mean photon emission efficiency $I_n$ in the tunnel junction is presented in Table~\ref{tabExpData}. The measured emission intensity was normalized over the transmission coefficient at 740~nm wavelength (see Fig. .~\ref{risTransmission}a). This value was chosen, according to the analysis of the reference data on Au-Au STM tunnel contact photon emission spectra obtained with similar experimental setup~\cite{parzefall2017antenna}.

Представленные в таблице~\ref{tabExpData} данные ясно показывают, что существует четкая корреляция между морфологическими особенностями пленок золота и интенсивностью
излучения туннельного контакта. Увеличение латерального размера диаметра зерна пленки золота в целом приводит к увеличению интенсивности излучения, такая же
закономерность прослеживается при уменьшении средней высоты
зерна. Наиболее четко зависимость интенсивности излучения проявляется в зависимости
от параметра, определяющего аспектное $A$ отношение высоты $Z_{avg}$ к диаметру $D_{grain}$ зерен золота. При уменьшении аспектного отношения зерна интенсивность излучения
от пленок золота увеличивается драматическим образом.

Предельным случаем поверхности со стремящимся к нулю параметром
$A$ является монокристаллическое золото. Мы исследовали
интенсивность излучения туннельного контакта от пленки
монокристаллического золота толщиной 300~нм.  В данном случае сбор
фотонов через подложку крайне затруднен, поэтому сбор фотонов из-под острия СТМ был организован
через боковой длиннофокусный объектив, установленный под углом
25$^\circ$ к плоскости подложки. Для прямого сравнения полученных
экспериментальных данных интенсивность излучения от
монокристаллического золота при боковом сборе фотонов была перенормирована
на интенсивность излучения от образца №5 при той же геометрии
эксперимента. Полученные результаты показывают, что в случае
применения монокристаллического золота интенсивность излучения фотонов
может быть увеличена еще на порядок (см. таблицу~\ref{tabExpData}).


\begin{figure}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{Transmission_of_Au_films.eps}
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{FDTD-spectra.eps}
	\caption{
		\label{risTransmission}
		\textbf{Рис.~\ref{risTransmission}.}  Спектры
                пропускания золотых пленок различной толщины. а)
                Экспериментальные данные и моделирование методом
                матриц переноса для коллимированного пучка б)
                Моделирование методом FDTD для дипольного
                источника. Нумерация кривых в соответствии с
                таблицей~\ref{tabExpData} }
\end{figure}

% \begin{figure}[t]\centering
% 	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{AFM.eps}
% 	\caption{
% 		\label{risAFM}
% 		\textbf{Рис.~\ref{risAFM}.}
% 		АСМ-изображение участка поверхности пленки золота на образце~№3.
% 	}
% \end{figure}



\begin{table}[ht]
\centering
\begin{tabular}{@{}lccccrr@{}} \toprule %{|c|c|c|c|c|c|c|}
\textbf{N}  & \textbf{$h_{Cr}$} & \textbf{$h_{Au}$} & \textbf{$D_{grain}$} & \textbf{$Z_{avg}$}& \textbf{A} &  \textbf{$I_n$ } \\
  & {nm} & {nm}     & {nm}         & {nm}   & {nm}        &  \\ \midrule
1 & 5,6  & 47       & 32           & 14     & 0,44        & 0,15\%          \\
2 & 6,1  & 43       & 40           & 14     & 0,35        & 0,44\%          \\
3 & 4,0  & 27       & 40           & 4      & 0,10        & 2,65\%         \\
4 & 4,6  & 16       & 60           & 4      & 0,068       & 3,76\%         \\
5 & 2,7  & 26       & 84           & 2,8    & 0,033       & 100\%      \\
\midrule
SC$^a$  & - & 300 &$\rightarrow\!\infty$ & $\rightarrow\! 0$& $\rightarrow \! \infty$ & 900\%$^b$ \\ \bottomrule
\end{tabular}
\caption{
   \label{tabExpData} 
   \textbf{Таблица \ref{tabExpData}.} Параметры образцов и
   экспериментальные данные. a) Монокристаллическое золото b) Значение
   получено на экспериментальной установке с объективом расположенным
   под углом $25^\circ $ над поверхностью и нормировано на
   интенсивность излучения образца №5 в такой же конфигурации.  }
%        \textbf{Таблица 1.} Параметры образцов и экспериментальные данные}
\end{table}

\section{Результаты численного моделирования}
\KL{
В предыдущем разделе отмечалось, что при сравнении эффективности
рождения фотонов под зондом СТМ проводилась нормировка
регистрируемого сигнала для учета различий в пропускании света
разными образцами. \commentA { \sout{ Правомерность подобной нормировки может вызывать
сомнения.  Дело в том, что} При этом} пропускание измерялось для случая
нормального прохождения коллимированного пучка. \commentA {Однако} в случае СТМ эмиссия
света из туннельного контакта эквивалентна излучению точечного вертикального диполя,
расположенного в области туннельного зазора~\commentA{[ссылка Андрей? Grefet] }. Более
того, диполь ориентирован по нормали к поверхности образца, а это
значит, что он не излучает энергию строго перпендикулярно подложке. \commentA  {Нужна ли эта фраза? \sout{Тем не менее в
эксперименте с нижним расположением объектива (Рис.~\ref{rissetup})
было зафиксировано оптическое излучение, возникающее при приложении
напряжения к туннельному контакту}}. Возникает вопрос, каким образом
излучение попало в объектив \comment {в эксперименте}?

Для моделирования излучения диполя вблизи поверхности независимо были
использованы два метода: метод конечных разностей во временной
области [Lumerical FDTD https://www.lumerical.com/] и метод Т-матриц
[Smuthi http://smuthi.readthedocs.io, Amos Egel, Siegfried
W. Kettlitz, and Uli Lemmer, "Efficient evaluation of Sommerfeld
integrals for the optical simulation of many scattering particles in
planarly layered media," J. Opt. Soc. Am. A 33, 698-706
(2016)]. Результаты моделирования методом FDTD приведены на
Рис.~\ref{risTransmission}b, они хорошо согласуются как с результатами
моделирования методом T-матриц, так и результатами полученными методом
матриц переноса на Рис.~\ref{risTransmission}a. \comment {А почему не представлены результаты для метода Т-матриц? Может просто написать, что полученные результаты были также подтверждены методом Т-Матриц}
}

\commentA{ ИСПОЛЬЗОВАТЬ В ОТЧЕТЕ, НО НЕ В СТАТЬЕ: 
\sout{
В обоих методах диполь был расположен на расстоянии 10~нм от поверхности золота, что значительно больше величины туннельного
зазора. Это связано с тем, что в каждом методе существуют ограничения,
которые при дальнейшем уменьшении расстояния между диполем и
поверхностью делают расчёт чрезвычайно трудоёмким с вычислительной
точки зрения. Для метода FDTD в использованном программном обеспечении
отсутствует возможность использования симметрии вращения, поэтому
пришлось использовать трёхмерную модель. В свою очередь, увеличение
числа разбиений расчётной сетки $n$ приводит к тому, что объём
используемой компьютерной памяти растёт как $n^3$. В силу критерия
Куранта шага по времени необходимо уменьшать пропорционально шагу
дискретизации в пространстве. В результате, общее время выполнения
расчёта растёт как $n^4$. Это и ограничивает возможность использования
сеток с мелким шагом, необходимым для разрешения меньших зазоров между
диполем и поверхностью.
}
}

\commentA{  

\sout{В методе T-матриц вначале выполняется разложение поля диполя по
плоским волнам. Далее выполняется расчёт взаимодействия каждой плоской
волны со слоистой структурой. Финальный результат определяется
интегрированием по всем направлениям. В компьютерной программе
интеграл разложения заменяется на конечную сумму. Когда зазор между
диполем и поверхностью уменьшается, то требуется увеличивать число
слагаемых в сумме для достижения сходимости, т.е. когда результат
перестаёт зависеть от числа слагаемых. Однако большее число меньших
слагаемых приводит к накоплению ошибок округления при выполнении
арифметических операций компьютером, и финальный результат перестаёт
быть устойчивым к малым изменениям входных параметров.  Таким образом,
для получения устойчивых результатов зазор между диполем и
поверхностью в методе Т-матриц должен быть достаточно большим.}

\sout{С другой стороны выбранный зазор в 10 нм уже достаточно мал, чтобы
провести сравнительный анализ между образцами с учётом сильного
ближнепольного взаимодействия диполя и металлических слоёв. В
частности фактор Парсела для длины волны 500~нм оказался больше 100
при расчёте обоими методами. При этом для коротких длин волн основная
доля энергии диполя поглощалась в металлических слоях.}
}


Для корректного сопоставления результатов моделирования с экспериментальными данными учитывался сбор излучения диполя в конечную апертуру объектива. Интересно отметить,
что близкие результаты были получены несмотря на то, что в методе
FDTD расчёт потока энергии вёлся в ближнем поле интегрированием по
части плоскости, перекрывающей заданную апертуру, а в методе Т-матриц
интегрирование велось по углу в дальнем поле. 

Интерес представляет хорошее соответствие между результатом
прохождения излучения диполя, расположенного вблизи поверхности, и
результатом прохождения коллимированного пучка сквозь ту же
подложку. Хорошо совпали отношения спектров для разных образов, при этом абсолютные значения отличаются. Связано это с тем, что в моделировании с дипольным источником учитывается вклад в пропускание только для того излучения, которое попадает в
апертуру объектива. Это существенно ограничивает набор волновых
векторов, во внимание принимаются только те волновые вектора, у
которых доминирует компонента, направленная по нормали к поверхности
от диполя к объективу, что качественно аналогично прохождению плоской волны. Так как результат расчёта нормируется на спектр излучения диполя в вакууме по всем направлениям, то абсолютные значения получаются меньше, чем для пропускания в лучае коллимированного пучка. В результате можно считать, что использованная нормировка интенсивности эмиссии на спектры пропускания оказывается достаточно корректной для относительного сравнения эффективности излучения фотонов в туннельном зазоре от различных образцов.


\commentA{В ОТЧЕТ:
\sout{
Дополнительно с помощью метода FDTD было промоделировано влияние СТМ зонда
на спектры пропускания для случая дипольного источника. Относительное
значение пропускания для всех образцов практически не
изменилось; приблизительно в 5 раз выросло абсолютное значение. Следует
отметить, что на Рис.~\ref{risTransmission}b поток энергии нормирован на общую
излучаемую энергию этим же дипольным источником, как если бы тот находился
в вакууме. Поэтому увеличение значения фактора Парсела, вызванное
появлением вблизи от диполя ещё одной золотой поверхности,
естественным образом приводит к увеличению отображаемого значения. 
}
}

Особо стоит отметить результаты моделирования спектров для
образца №5 и образа из кристаллического золота при сборе в боковой
объектив. Поток энергии в апертуру объектива для области спектра,
соответствующей эмиссии фотонов из туннельного зазора, для этих двух
случаев отличается достаточно слабо (10-30\%). Другими словами
различие в эффективности вывода излучения из туннельного зазора для
этих двух образцов не может быть использовано для объяснения различия
в 9 раз величин детектируемого оптического сигнала. 



\section{Обсуждение}
\KL{
Одной из интересных особенностей полученных экспериментальных данных
является большой динамический диапазон интенсивности излучения фотонов из туннельного зазора. Для одного и того же значения тока, протекающего через СТМ зонд, измеренная интенсивность меняется почти на \emph{четыре
порядка} в зависимости от образца. В то же время \commentA{морфологические}
параметры образцов \commentA{ \sout{, которыми их можно характеризовать,}} отличаются друг
от друга лишь в несколько раз.

Особенно интересно сравнивать между собой образцы №3 и №5. \commentA {Несмотря на то, что} они
обладают очень похожей средней толщиной золотого покрытия, \commentA{ \sout{а из
приведённых параметров основным отличием является}} диаметр зёрен золота для образцов отличается чуть более, чем в два раза. И при этом, интенсивность излучения для образцов
отличается в $\sim$37 раз.

Основным эффектом, определяющим интенсивность эмиссии фотонов, является протекание туннельного тока. При этом регистрируемое изменение от образца к образцу может быть связано как с изменением самого тока, так и с различной эффективностью вывода излучения из туннельного зазора \commentA{(фактором Парселла) \cite{purcell1995spontaneous}}. 

Численное моделирование, результаты которого представлены выше, позволяет утверждать следующее:
\begin{itemize}
\item Материальные параметры золота и подслоя хрома можно считать не зависящими от технологических параметров напыления. Экспериментально измеренные спектры хорошо описываются в широком диапазоне длин волн с использованием в аппроксимации методом матриц переноса всего двух подгоночных параметров — толщин  слоев золота и хрома.
\item Ближнепольные эффекты (без учёта шероховатости плёнок) не влияют на эмиссию фотонов. Независимые расчёты методом FDTD и методом T-матриц показали, что фактор Парсела для дипольного источника, эквивалентного излучению туннельного тока, слабо меняется в зависимости от образца. У образца №1 c максимальной толщиной пленки золота и образца кристаллического золота спектральные зависимости фактора Парсела практически идентичны.
\item \commentA{Тот факт, что спектры пропускания, полученные в эксперименте, хорошо описываются в модели с плоскими интерфейсами металлических пленок, позволяет утверждать, что малая в сравнении с длиной волны света шероховатость образцов не приводит к каким-либо резонансным оптическим явлениям. Поэтому антенные эффекты, приводящие к дополнительному локальному усилению элекромагнитного поля и эффекту Парселла [ссылка на Парселл в туннельных токах], заведомо не дают существенного вклада в исследуемой системе.}
\item Нормировка величины оптического сигнала на измеренный спектр пропускания является корректной для сравнения эффективностей эмиссии фотонов из туннельного зазора между различными образцами. Это обусловлено тем, что отношение расчётных спектров пропускания для разных образцов в модели с дипольным источником и учётом апертуры сбора сигнала хорошо совпало с экспериментальными данными.
\item Корректным является сравнение (и перенормировка) данных, полученных в геометрии пропускания и на отражение. Для области спектра, соответствующей эмиссии фотонов туннельным зазором, поток энергии, собираемый в боковую апертуру, слабо отличается для образца с тонкой пленкой золота и образца из кристаллического золота в модели с одинаковой мощностью дипольного источника. 
\end{itemize}
}

\commentA{Всё приведенное выше свидетельствует о том, что различие в интенсивности эмиссии фотонов не связано с эффективностью вывода излучения из туннельного зазора. Таким образом, количество фотонов, которые рождаются в туннельном зазоре, определяется прежде всего  величиной туннельного тока и отличается почти на четыре порядка в зависимости от исследуемого образца и прежде всего -- его шероховатости.}

\begin{figure*}[t]\centering
	\includegraphics[width=0.95\linewidth]{islands.eps}
	\caption{
		\label{risIslands}
		\textbf{Рис.~\ref{risIslands}.}  Влияние формы островков золота на эффективную площадь контакта.
     }
\end{figure*}

\commentA{
Как известно, величина \comment {плотности} туннельного тока экспоненциально зависит от величины туннельного зазора, причем в показателе экспоненты стоит длина затухания волновой функции электрона в изолятор:
$\kappa^{-1} = [2m(eV_b-\varepsilon_{F})]^{-1/2}$
\cite{harrison1961tunneling}. Здесь $m$ -- масса электрона, $\varepsilon_{F}$ -- энергия Ферми электрона в проводнике. При этом максимальный ток достигается в случае нулевого зазора, то есть при коротком замыкании. 

В работе \cite{krylov1985electron} показано, что туннельный ток (равно как и ток короткого замыкания) между двумя металлическими поверхностями прямо пропорционален площади эффективного контакта $S$. В случае, когда одна из поверхностей имеет вид островковой пленки с характерными высотой островка $a$ и полушириной $b$ оказывается, что $S \propto (b / \kappa a)^2 = (\kappa A)^{-2}$, где $A=a / b$ - аспектное отношение островка пленки золота. 

На Рис.~\ref{risIslands} на примере образцов №2, №3 и №5 схематично показано, что эффективная площадь контакта растет как с уменьшением высоты островка ($\kappa a$), так и с увеличением его диаметра $b$. Следует отметить, что такая модель вполне корректна, пока размеры островков достаточно малы в сравнении с радиусом зонда. В случае же, когда поверхность становится гладкой (как в случае образца кристаллического золота), доминирующий вклад в площадь контакта привносит форма самого зонда. 

Изложенные соображения позволяют объяснить полученные экспериментальные результаты, приведенные в  Табл.~\ref{tabExpData}. С убыванием аспектного отношения островков $A$ более, чем на порядок (образцы №№ 1-5), наблюдается резкий рост туннельного тока, а вместе с ним -- и интенсивности излучения туннельного контакта более, чем на 2 порядка. При переходе же к атомарно гладкому кристаллическому золоту эффективность излучения, ограниченная лишь формой кончика зонда, возрастает еще на порядок.  

РЕБЯТА! ОЧЕНЬ НУЖЕН SEM ТОГО САМОГО ЗОНДА!!!}
\commentB{Есть SEMы 12 зондов, один из которых был использован в этом эксперименте. какой именно - к сожалению, не известно.}


\commentA{
\section{Заключение}
В работе проведено исследование эмиссии фотонов из туннельного контакта между острием зонда сканирующего туннельного микроскопа и пленками золота с различными морфологическими особенностями. Мы показали экспериментально, что как увеличение диаметра зерен золота, так и уменьшение их высоты, вплоть до атомарно гладкой поверхности, приводит к существенному (на четыре порядка) увеличению интенсивности излучения туннельного контакта. Наблюдаемое явление объясняется существенным влиянием формы поверхности на эффективную площадь туннельного контакта, обратно пропорциональную квадрату аспектного отношения зерна. 

Таким образом, путем повышения качества поверхности исследуемого образца можно на порядки увеличить интенсивность излучения фотонов из туннельного контакта. Поскольку этот процесс в целом характеризуется низким квантовым выходом, полученный результат имеет критическое значение для создания эффективных источников одиночных фотонов -- компонентов элементной базы электрооптических чипов.
}

%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% Acknowledgements
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%

%Экспериментальные измерения были выполнены при финансовой поддержке Российского научного фонда (грант \# 15-12-20028). Численный расчет был выполнен при финансовой поддержке РФФИ (грант \#17-02-01234).
%Работы были выполнены при финансовой поддержке Российского научного фонда (грант \# 15-12-20028).
Авторы выражают благодарность Артуру Глейму и Семену Смирнову за
помощь в проведении экспериментальных измерений.


%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
%% References
%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%
\bibliography{STM-Electroluminescence}
\bibliographystyle{jetpl}


% \begin{thebibliography}{10}
% 	\providecommand{\selectlanguage}[1]{\relax}

% 	\bibitem{tamir2013guided}
% 	T.~Tamir, G.~Griffel, and H.~L. Bertoni.
% 	\newblock {\em Guided-Wave Optoelectronics: Device Characterization, Analysis,
% 		and Design\/}.
% 	\newblock Springer Science \& Business Media, 2013.
	
% \end{thebibliography}

\end{document}


\commentA{НЕВЕРНО:
\sout{
1. Quenching and hot spots 
2. Red shift due to aspect ratio increase
3. Crystalline gold: siriously supressed quenching due to islands absence
Для понимания полученные экспериментальных данных вначале обсудим
влияние свойств поверхности для тонких не кристаллических пленок. Как
известно, зерна золота имеют свои локализованные плазмонные резонансы
[правильная ссыль], при которых наблюдается усиление электромагнитного
излучения на границах зерен (hot spots). Ввиду наличия слоя золота и
бианизотропии подложки hot spots в основном локализованы в области
золотой пленки, а не в воздухе, что приводит к существенному
поглощению энергии, связанному с оптическими потерями золота и
Джоулевым нагревом. Понятно, что чем меньше диаметр зерен, тем больше
плотность hot spots на поверхности золота. Таким образом, увеличение
диаметра зерна золота должно приводить к уменьшению оптических потерь,
и как следствие к увеличению интенсивности излучения туннельного
контакта.
	Как показано в работах [...] аспектное отношение для зерен серебра и
золота влияет на спектральное положение оптических резонансов
зерен. Увеличение аспектного отношения приводит к смещению данных
резонансов в длинноволновую область. При этом известно, что мощность
изучения туннельного контакта увеличивается при увеличении длины волны
и максимум излучения находится в диапазоне около 750 нм. Таким
образом, при изменении аспектного отношения зерен меняется перекрытие
спектра мощности излучения и спектра рассеяния зерен золота, связанных
с наноантенными эффектами. Таким образом, увеличение аспектного
отношения зерен золота может приводить к более эффективному перекрытию
двух явлений и усилению интенсивности излучения туннельного контакта.
	И в конце рассмотрим случай кристаллического золота. Можно
предположить, при переходе к экспериментальной схеме с боковым сбором
фотонов существенную роль будет играть толщина пленки золота, при
увеличении которой увеличивается отражение от образца, и как следствие
вероятность рожденных фотонов быть собранными объективом. Проведенное
нами численное моделирование (см. саплементари) показало, что для
пленок с характерными толщинами 26 нм и 150 нм (5-ый и SC образцы,
соответственно), усиление фактора Парселла для излучения точечного
оптического диполя, расположенного в непосредственной близости над
образцом, и усиление коэффициента отражения фотонов от поверхности
пленки практически не имеет место (менее 20 процентов). Таким образом
усиления интенсивности излучения туннельного контакта под острием СТМ
над кристаллическим золотом связано с отсутствием зерен и как
следствие hot spots в пленке золота. Другими словами, в
кристаллическом золоте меньше оптические потери по сравнению с
зернистыми тонкими пленками, полученными термическим осаждением.
}
}